Loki (Tom Hiddleston) retorna à Terra enviado pelos chitauri, uma raça alienígena que pretende dominar os humanos. Com a promessa de que será o soberano do planeta, ele rouba o cubo cósmico dentro de instalações da S.H.I.E.L.D. e, com isso, adquire grandes poderes. Loki os usa para controlar o dr. Erik Selvig (Stellan Skarsgard) e Clint Barton/Gavião Arqueiro (Jeremy Renner), que passam a trabalhar para ele. No intuito de contê-los, Nick Fury (Samuel L. Jackson) convoca um grupo de pessoas com grandes habilidades, mas que jamais haviam trabalhado juntas:
Alguns personagens que tiveram destaque nesta produção: